粒子束交叉应用实验室参与的纳米催化剂研究工作发表在《Nature Catalysis》
2018年6月11日,中国科学技术大学仿生与纳米化学实验室俞书宏课题组、多伦多大学Sargent教授课题组、以及中国科学技术大学粒子束交叉
应用实验室叶邦角课题组,以“Steering post-C–C coupling selectivity enables high efficiency electroreduction of carbon dioxide to multi-carbon alcohols”为题的研究论文发表在最新一期的《自然-催化》期刊上(Nature Catalysis 2018, 1, 421-428)。这个研究工作在电催化二氧化碳(CO2)制备多碳醇燃料方面取得突破性进展。研究者首次提出在CO2的电还原过程中,通过调控碳-碳偶联“后反应”步骤,抑代实制烯烃产生实现高效多碳醇转换,为高能量密度液体醇燃料(发动机燃料)的选择性制备提供了设计思路。
在此文中,粒子束交叉应用实验室的叶邦角教授与孟飞、葛文娜两位同学采用正电子实验和理论计算研究了Cu纳米催化剂的表界面结构。正电子湮没谱学(PAS)可以探测空位缺陷的类型及其相对浓度,因此在本研究工作中被用来探测铜基催化材料的表面结构。正电子湮没寿命谱的解谱结果表明,Cu2S-Cu-V催化剂和Cu2S块材内有三个正电子湮没寿命分量。其中,第一寿命分量(约260ps的短寿命分量)为体寿命成分,第二寿命分量(约380ps)对应着被铜空位(Cu vacancy)捕获的正电子的湮没,第三寿命分量(大于2ns)对应着大孔洞内形成的o-Ps的湮没。正电子湮没的各寿命成分的强度表明,在Cu2S-Cu-V纳米颗粒样品内,铜空位内的正电子湮没占主导地位。而在Cu2S块材样品内,体态寿命成分(即正电子在的自由湮没)占主导地位。纯Cu2S块材样品(见图3f)和Cu2S-Cu-V纳米粒子样品(见图3g)内的正电子密度分布的模拟结果表明,后者的铜空位浓度高于前者。