海水提铀技术重要进展发表于《Energy Environmental Science》
海水中的铀是一种重要的非常规铀资源，其储量约为45亿吨，相当于陆地铀矿储量的一千倍，倘若能经济有效地提取，将是我国核电事业与核
力量稳定发展的重要补充和保障。近日，中国科学院上海应用物理研究所研究人员在海水提铀领域取得重要进展，相关结果发表于《能源环境科学》（Energy & Environmental Science）期刊（影响因子30.067）（DOI: 10.1039/C9EE00626E）。
该研究工作通过材料的结构设计，成功获得一种高比表面积多级孔结构的偕胺肟基高分子纤维吸附材料。研究发现，这种规则的多级孔结构使材料在真实海水中的吸附容量首次突破个位数量级，同时结构效应颠覆了传统偕胺肟基材料铀、钒选择性低的现状。材料由于高分子骨架的特性，力学强度高，结构和化学稳定性强，至少可重复使用10次以上，已经达到海水提铀工业化对吸附材料的要求。这项工作为海水提铀研究提供了新思路，开辟了从海洋中开采核燃料的新方法。 该项研究工作由上海应用物理研究所与常州大学联合培养的硕士研究生徐晓在马红娟副研究员指导下完成。在此工作中，中国科学技术大学粒子束交叉实验室用正电子湮没技术研究了不同方法制备得到的提铀材料的自由体积孔洞，并比较了不同提铀材料在吸附铀之后的微结构改变。
如图3d和插图所示，和PE/PP纤维相比，H-ABP和ABP纤维o-Ps的寿命和强度在接枝和化学改性后降低。HEA在PE / PP主干纤维上的RIGP以10kGy的吸收剂量进行，远低于ABP纤维(80kGy)。由o-Ps的寿命与o-Ps湮没处的孔洞尺寸有关，因此o-Ps寿命缩短表明，PE在PE/PP主干纤维表层存在辐射诱导交联，导致了聚合物的致密化。此外，HEA、AN、AA和NH2OH单体接枝和酰胺肟化均导致ABP纤维的o-Ps强度和o-Ps寿命和PE/PP纤维相比有所降低。H-ABP的o-Ps强度和o-Ps寿命值高于ABP纤维。这表明在正电子湮没寿命谱所描述的亚纳米尺度上，H-ABP纤维比ABP纤维有更强的多孔性结构。
在随后的铀吸附后，U-ABP的o-Ps寿命比ABP纤维的长的多。同样，U-H-ABP的o-Ps寿命也高于H-ABP纤维的寿命。以前的研究表明，多孔材料中金属和金属氧化物的存在会抑制o-Ps的形成并引起o-Ps化学猝灭，使o-Ps的寿命和强度均会降低。铀吸附后o-Ps寿命增加很可能是较小的自由体积孔的充分占据和较大的自由体积孔的占据不足造成的。这清楚地表明，对于ABP和H-ABP纤维，较小的亚纳米尺度的自由体积孔洞比纤维中的较大的自由体积孔洞更容易吸附铀。
通过比较发现，U-H-ABP纤维的o-Ps强度低于U-ABP纤维的o-Ps强度。因为o-Ps的强度与聚合物中孔的数量有关。对于H-ABP纤维，铀吸附引起的o-Ps强度的衰减比在ABP纤维观察到的要大得多。o-Ps强度的降低是由于o-Ps形成的抑制作用以及o-Ps与金属及金属氧化物的化学猝灭所致。因此，U-H-ABP与H-ABP纤维间的o-Ps强度衰减越大，说明H-ABP纤维吸附的铀越多。这些结果解释了为什么H-ABP纤维的吸附性能比ABP纤维更好。
附论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ee/c9ee00626e
