利用量子蒙特卡洛研究正负电子关联泛函实现正电子湮没寿命的精确计算

正电子湮没谱学利用正电子与电子湮没时产生的γ 射线来研究物质微观结构，该技术具有无损、灵敏等优点，已广泛应用于材料科学、物理、化学等研究领域。为了能更好地分析实验数据以辨别缺陷种类，需要精确地计算正电子在材料中的量子态。因为涉及到多粒子系统，最常采用的正电子湮没寿命计算方法是基于密度泛函理论的第一性原理计算，此时正负电子之间的关联泛函是影响计算结果的主要因素。

随着算力的不断提升，量子蒙特卡洛（QMC）成为一种广泛使用的更精准的计算方法。与传统方法相比，QMC可以更准确地描述正负电子之间的关联效应，但其计算效率较低。因此，我们采用量子蒙卡对3维正负电子气进行模拟计算，以得到更准确的正负电子关联泛函，再将其与密度泛函理论结合，构造完全二体密度泛函的计算方案，以计算正电子湮没寿命。

图1. （a ,b ,c）为正负电子对关联函数，（d）为增强因子的QMC结果（虚线）与PSN结果的对比。

在实际计算中，我们对三种不同正负电子密度比（1:1，1:2，1:64）的混合费米子气进行了量子蒙卡模拟，考察了正负电子对关联函数和关联能，并对比了以往使用广泛的关联泛函形式（PSN形式），见图1和图2。我们发现关联泛函相较于以往的计算结果有明显不同，以往的对关联函数结果可能低估了有限正电子密度下的增强因子。

图2. 左：正负电子1:1时的正负电子关联能；右：四种电子密度下的正负电子关联能与正电子密度的关系（虚线为QMC结果，实线为PSN结果）。

结合模拟计算结果和正负电子的对称性，我们得到了全新的参数用于计算完全的正负电子关联泛函。结合二体密度泛函理论，我们构建自洽计算体系，计算了一些晶体的体寿命和缺陷寿命，计算结果与以往的计算方案相比更接近实验值（如图3所示）。这表明，该参数形式能够更准确地描述正电子在材料中的量子行为。对于金属、半导体等晶态固体的微结构结构研究，我们的研究结果有望更好地解释正电子测试的实验数据，为缺陷和电子结构探测提供有力的理论支撑，推动正电子湮没谱学技术在材料科学、物理、化学等领域的应用。

图3：本工作的计算结果与以往计算方案的比较。

该研究成果于2024年3月4日发表于凝聚态物理领域著名期刊《Physical Review B》，标题为《Quantum Monte Carlo study of correlation energy and pair correlation function at various electron-positron density ratios: Accurate calculation of positron annihilation lifetimes in solids》（Phys. Rev. B 109, 104104 (2024)）。论文的共同第一作者为粒子束交叉应用实验室的博士生董赟和邓力，通讯作者为张宏俊特任研究员和叶邦角教授。